盡管針對鋰離子電池各類失效分析已有較多報道，但多數研究僅從材料層面證實失效的發生。事實上，鋰離子電池實際使用環境復雜度高，失效原因多樣，失效現象與失效原因之間往往存在“一對多”“多對一”或“多對多”的復雜關系，一種失效又會引發新的失效，形成錯綜復雜的失效衍生鏈條。

因此，如圖1所示，本文總結了基于“材料-電芯-模組-管理系統”的“多層級”電池缺陷特征檢測方法，與基于“內生性”失效和“外源性”失效相結合的“雙視角”電池失效機理分析技術，系統分析了鋰離子電池失效衍生鏈條，由淺入深地分析鋰離子電池失效機理，為全面分析鋰離子電池失效原因提供了新思路。

本文主要綜述了基于“多層級”和“雙視角”的電池失效檢測方法及應用。文末提出將失效檢測技術與機器學習算法相結合，構建快速高通量電池缺陷檢測新方法，并展望未來鋰離子電池失效分析技術的發展，以期為鋰離子電池失效分析和失效檢測體系的發展提供一定參考。

多層級鋰離子電池缺陷特征檢測

鋰離子電池材料工藝復雜、單體特性活躍、模組結構多樣，在生產制造、交通運輸、終端使用的各個環節都可能出現過熱、起火、爆燃等安全性失效現象，給人員、設施、環境帶來嚴重的安全威脅。因此，鋰離子電池的失效分析可以從不同尺度的鋰離子電池產品入手，借助多樣的檢測手段，獲取并分析相關的電池缺陷特征信息，最終實現電池產品的失效分析。本文從“材料-電芯-模組-管理系統”的“多層級”視角對鋰離子電池失效形式和各層級缺陷特征進行介紹，總結了不同層級失效檢測方法。

1.1 基于電池材料層級的失效檢測

從材料層級來看，如圖2所示，鋰離子電池主要由集流體、正負極材料、隔膜、電解液四個部分構成，其中隔膜穿刺、 電解液分解和正負極材料失活是造成材料層級失效的主要形式。當電池發生材料層級失效時，通過外觀檢測方法往往無法發現電池失效來源。在電池材料層級檢測方法中， 電子顯微鏡由于其高分辨特性可以實現正負極材料、集流體和隔膜的結構失效的相關檢測，如正負極材料顆粒破碎、晶體結構畸變、微裂紋等失效形式和集流體腐蝕，隔膜老化塌縮、破損、熔化等失效形式。

Zhu等采用掃描電子顯微鏡（SEM）探測了疲勞正極的微觀結構，觀察到了循環后正極二次顆粒內部的微裂紋，且正極顆粒由于電化學疲勞，出現了顆粒粉碎現象。同時

，拉曼光譜等在線光譜學檢測方法利用材料與光的相互作用，可以實現正負極材料的結構表征以及鋰沉積行為的觀測。Liu等對親鋰復合骨架改性鋰金屬負極進行研究，利用拉曼光譜證實了親鋰吡啶N、吡咯N、 CuxN位點的協同作用引導了鋰均勻沉積，抑制了鋰枝晶形，將鋰對稱電池壽命提高至2000h。

此外，X射線檢測相關技術也常被用于電池材料層級的失效檢測。其中X射線衍射技術（XRD）是觀察電池活性材料循環前后結構變化以及相變的有效方法。Hwang等利用原位XRD跟蹤電極材料在電化學過程中的相變行為，證實了高鎳正極材料（NCM811）在高荷電狀態（SOC）下相結構發生轉變的失效機制。

氣相色譜法在電解液失效分析中得到了廣泛應用。 Mnnighoff等研究了電解質在不同溫度下對電池老化的影響，聯用氣相色譜-質譜識別了老化電池電解液中的17種不同有機產物，并提出了相關的形成機制。事實上，為了更深入和全面了解電池材料層級失效機制，目前研究者通常將電子顯微鏡、在線光譜學和X射線檢測等結果與不同失效行為進行關聯，采集材料相結構、表面化學狀態、顆粒形貌和尺寸等多維度信息，從而實現鋰離子電池材料層級失效檢測。

1.2 基于電芯層級的缺陷特征研究

從電芯層級來看，鋰離子電池還涉及到電池殼和極耳兩部分。其中，因電池外殼破壞造成的電解液流失和因極耳損壞造成的電池短路或斷路是電芯層級的主要失效方式。一 般而言，電芯層級失效可采用立體視覺檢測、計算機斷層掃描（CT）和加速量熱法（ARC）等技術手段進行識別分析，繼而獲得電芯的外部缺陷、內部制程缺陷以及內部熱失控缺陷等特征信息。

在電芯外觀檢測方面，機器視覺技術作為高精度自動化的圖像識別技術，已在自動化外觀檢測領域得到成熟應用。例如，林木泉等從紐扣電池的不同缺陷特征入手，采用數字圖像處理技術和機器學習方法實現了符合工程應用標準的電池失效外觀檢測。與此同時，CT和ARC等技術是電芯制程失效和內部熱失控失效檢測的有效手段。

Zhu等利用X射線CT研究了機械濫用條件下隔膜破壞的失效行為。該研究表明，不規則的應變局部化、不同層的力學性能不匹配和外部壓頭幾何特征導致了隔膜的不同位置撕，進而引發電池短路失效Son使用ARC技術評估了軟包鋰離子電池的熱失控行為。研究者發現，不同容量的軟包電芯在ARC曲線中具有不同的自加熱速率，對應不同熱失控階段行為，且在斜坡測試中伴隨著突然的開路電壓下降和劇烈放熱反應，直觀反映了電芯內部熱失控行為。因此，綜合運用立體視覺、CTARC等先進技術手段，能夠有效識別鋰離子電池電芯的外觀缺陷、制程失效及熱失控等失效行為，從而精準獲取電芯失效特征，為鋰離子電池失效診斷提供有效信息。

1.3 基于電池組及電池管理系統層級的失效檢測

從電池組及電池管理系統層級出發，電池失效方式主要體現在：（1）由于電芯一致性差，單個電池性能快速衰退造成電池模組失效；（2）在充放電濫用情況下，電池模組因過充、 過放導致其鼓包、脹氣、漏液，電壓和電流異常，以及過溫失控等；（3）在極端天氣或撞擊針刺等極端情況下，由于物理破壞造成的電池組失效。

在鋰離子電池的模組及電池管理系統層級失效檢測方面，目前主流策略是采用電學傳感器、力學傳感器、溫度傳感器、氣體傳感器等傳感元件，實時采集電池模組的電學信號、力學信號、紅外熱成像信號、氣體信息等物理化學信息，通過構建多信息融合的電池管理系統，對電池模組進行實時在線監測和診斷，動態分析電池失效機制。

例如，Yang等開發了在線監測與狀態診斷技術，通過采集鋰離子電池的實時電壓、電流和溫度，結合無跡Kalman濾波網絡建立的電池狀態診斷模型來估算電池的SOC，動態追蹤電池健康狀況，實現了最大誤差3.4％的電池SOC估算。Menale等利用紅外熱成像表征了不同容量的磷酸鐵鋰正極電池表面的溫度分布，并發現電池即使在3C工況下進行充放電測試，最高溫度也不超過安全溫度，且溫度分布均勻，該研究為電池模組的溫度監測和管控提供了解決策略，對最終設計合適的熱管理系統具有重要意義。

此外，Mateev等提出了一種采用高靈敏陣列氣體傳感器構建的氣體檢測系統，利用數值重建方法實現了電池組內氣體排放源的精確定位，該模型基于快速插值技術，實現了實時的數據處理，為鋰離子電池產氣的快速檢測提供新思路和新方法。總體而言，當前集成在線檢測、紅外熱成像與氣體傳感器技術的電池管理系統融合了多種信號源，為鋰離子電池模組提供了系統而精確的宏觀分析手段，顯著增強了電池狀態監控、故障診斷與安全預警能力。

雙視角下鋰離子電池失效機理及失效檢測

通過“材料-電芯-模組-管理系統”的“多層級”失效分析可以全面系統分析鋰離子電池缺陷特征，本文在“多層級”分析基礎上，從“內生性”失效和“外源性”失效的雙視角對鋰離子電池失效機理及失效檢測方法進行了分析和探討，如圖3所示。

“內生性”失效是指鋰離子電池自生產完成后存在的固有缺陷引起的電池失效，主要包括生產過程中的電芯制程失效和工作狀態下暴露出的電池材料失效兩個方面。 “外源性”失效指外部濫用條件下引起的電池失效，主要包括外部機械濫用、電濫用和熱濫用等引起的外殼缺陷、過充、過放、過載、外部短路、外部高溫等失效形式。基于“雙視角”失效檢測技術，根據檢測深度、檢測精度、樣品是否破壞等特點，可將檢測方法分為“外源性”檢測方法、“內生性”無損檢測方法和“內生性”有損檢測方法，下文將舉例說明。

2.1 “外源性”失效檢測

“外源性”失效的檢測多依托于電池管理系統進行實時監測，該方法信息獲取方便，響應速度快，可用于鋰離子電池失效初步判斷與識別。如表1所示，本文列舉了立體視覺檢測、電學特性在線檢測和紅外溫度檢測等三種常用檢測技術，對比分析了它們在“外源性”失效檢測中的優缺點及應用范圍。

電池外觀破壞以及內部產氣造成外殼鼓包變形等失效特性可采用外觀檢測技術直接獲取。如圖4a所示，鋰離子電池外觀檢測可以獲得電池的變形、破裂、劃痕等失效信息。 然而，傳統圖像識別檢測技術通常采用人工方式進行識別， 一方面受限于圖像采集速率，另一方面人工檢測準確率較低，故難以適用于快速高通量的電池外觀缺陷檢測。同時， 隨著視覺技術的發展，機器視覺在電池外觀檢測領域的應用逐漸成熟。如圖4b所示，有學者基于數字圖像處理技術，結合機器學習的方法實現了電池外觀缺陷的識別與分類。

近年來，立體視覺系統由于其結構簡單、成像速度快、成像精度高的特點，廣泛應用于自動化圖像識別和三維目標定位分，有望成為一種新興的電池自動化外觀檢測技術。例如，Meng等設計了一種主動被動混合式雙目智能監測系統，通過采集電池表面的反射圖像，實現雙目立體匹配，探索深度計算技術，重建電池表面三維信息，為鋰離子電池快速高通量的外觀檢測提供重要參考。

“外源性”檢測中集成在電池管理系統中的檢測方法主要有電學特性在線檢測、紅外熱成像和氣體傳感器。“外源性”檢測中的在線檢測主要包括電壓檢測、電流檢測與內阻檢測。例如，電壓檢測技術通過監測過電壓與欠電壓信號，能夠識別電池在充放電過程中的過充與過放狀態，為“外源性”濫用操作及電池老化等提供預警，且可為短路和熱失控等嚴重故障提供相關判斷依據。與此同時，電流檢測技術可以高精度地采集電池電流數據，防止過載，有助于及時發現電池內部短路或其他電流異常情況，從而預防電池失效。

此外，內阻是評估電池性能和質量的關鍵指標之一。電池內阻檢測不僅能夠反映電池的健康狀況與劣化程度，還能提升電池的可靠性和安全性，優化電池管理，延長電池壽命。目前， 在線監測電池健康狀態的方法已得到廣泛應用。如Kiran等開發了計算效率較高、離線耦合的電池SOC-SOH估算器，以部分電性能數據為基準，定期更新模型參數，改進電池單元的SOC估算，與在線估算結果間的誤差在5％以內。Lin等針對圓柱形鋰離子電池設計了一種帶遺忘因子的最小二乘算法用于鋰離子電池核心溫度估計，且能跟蹤時變內阻，可用于電池的SOH檢測。Zhao等提出了一種利用嵌入式變壓器估算鋰離子電池SOC和SOH的電池模型。該模型利用校正后的開路電壓，將Arrhenius方程和SOH估算相結合，使得電池模型適合溫度變化和電池老化狀態，在25℃恒流條件下實現了小于0.8％的SOH均方根誤差，顯著提高了電池狀態估算的準確度。

紅外熱成像技術通過捕捉物體表面的紅外輻射能量分布，實現目標區域內溫度信息（如實時溫度、溫場分布等）的快速無損檢測分析，并為電池管理系統的設計提供可靠數據，大幅提高電池的安全性和可靠性。尤其是，紅外熱成像技術對電池在快速充放電和長期循環條件下失溫、過熱等安全問題監測和識別具有重要作用。例如，Giammichele等對比研究了紅外熱成像與熱電偶傳感在電池熱功率估算方面的差異性，發現在電池放電過程中，盡管兩種方法估算結果呈現相同的溫度變化趨勢，但與熱電偶數據相比，熱成像數據的最大偏差小于1℃ ，計算所得熱功率誤差小于1％，證明紅外熱成像在電池熱行為評估中具有更高的可靠性。此外，Wang等利用紅外熱成像技術獲得了電池在不同放電倍率和放電深度下的溫度分布數據（圖5）。

在低放電倍率下，電池反應熱占比大，輸出電流小，電池中央優先出現高溫區；而在高放電倍率下，電池由于內部極化增大和輸出電流較大，上半部分優先形成高溫區域。該結果展示了電池在間和時間上的熱量產生和分布，揭示了高倍率和低倍率放電時不同的熱特性，為優化電池熱管理系統提供了重要參考依據。此外，Yang等建立了圓柱鋰離子電池的三維多分區熱模型，并將模型數據與紅外熱成像儀使用數據進行對比， 發現多分區表面溫度與相同條件下的實驗數據最大誤差小于3.5％，證明了該模型的可靠性，為高安全性電池管理系統設計和開發提供了實驗基礎和理論指導。

此外，氣體傳感器能夠快速且靈敏地檢測電池產氣情況及氣體濃度變化等特性信息。目前，氣體傳感器憑借其快速響應、無損檢測和高可靠性等優點，在實時在線評估電池安全狀態方面扮演重要角色，是鋰離子電池快速高通量失效檢測的重要工具。一般而言，用于電池產氣監測的氣體傳感器主要分為兩大類：半導體傳感器和非色散紅外傳感器。半導體傳感器的氣敏機制是基于半導體表面的催化氧化還原反應，而非色散紅外傳感器則通過發射紅外線探測CO2的吸收峰強度來確定氣體濃度。

國內外學者利用氣體傳感器對氣體濃度的敏感性，已成功將氣體傳感器應用于電池的產氣失效分析和檢測技術。如圖6a所示，Shao等成功制備了一種含敏化層Ag）、氣敏層（SnO2）和供電子層g-C3N4）的夾層結構H2傳感器，由于Ag納米顆粒的催化效應及三個功能層的協同效應，實現了較短的檢測響應與恢復時間。又如，Yan根據氫氣和電解液蒸汽的介電性質不同，在SnO2表面的吸附情況不同，采集了單個SnO2傳感器的直流電流信號和交流阻抗相關信號，通過主成分分析實現了氫氣與電解液蒸汽的精準識別，有助于鋰離子電池的工作狀態檢測，為電池產氣的多氣體智能識別鋪平道路。

此外，如圖6b所示，Lyu等利用非色散紅外氣體傳感器實現了電池熱失控過程的產氣監測，證實了當電壓升高時，由于電池材料組分不穩定，可能發生與電位有關的副反應，CO2析出速率加快，CO2濃度升高，為揭示電池產氣失效機理提供了重要依據。

2.2 “內生性”失效的無損檢測

近年來，鋰離子電池的“內生性”失效無損檢測技術得到了廣泛研究和應用，主要包括超聲測、X射線檢測等。這些技術能夠在不破壞電池結構的前提下，對電池內部情況進行詳細的檢測和分析，從而評估電池的SOH和預測失效風險。不同檢測方法在不同失效檢測范圍和精度要求下各具優勢，如表2所示。

CT技術利用了Ｘ射線照射不同材料后強度衰減信息成像，是一種直觀分析電芯制程失效的有效手段。CT技術根據檢測精度由高到低可依次分為納米CT、微米CT和工業CT。工業CT由于對鋰離子電池檢測不受外殼遮擋，故可直觀地獲得電池某一斷面上的內部結構信息。劉娟利用工業CT掃描技術觀察到扣式鋰離子電池中極片接觸不良的現象。如圖7a所示，負極片明顯隆起，導致其與負極蓋之間形成大量空隙，從而引發負極蓋與負極片之間的虛接觸。這 一現象不僅增加了電池的內阻，還有可能導致斷路等故障， 顯著影響電池的性能

此外，CT技術不僅在電池缺陷檢測中有重要應用，還對電池性能衰減和內部結構安全隱患分析具有重要作用。其中，微米CT技術具有更高的檢測精度， 能夠對電池內部結構進行定量尺寸分析。如Blazek等利用微米CT從電池卷繞式結構的角度計算了極片的軸向厚度，觀察到老化電池截面頂部和底部多層卷繞電極厚度增加，并從卷繞電極的機械約束角度解釋了該處電極膨脹的原因。Bond等采用高分辨原位微米CT掃描技術對老化后的多晶三元／石墨軟包電池進行了成像分析。圖7b展示了在0.2C條件下循環超過兩年的電池的微米CT圖像，圖中正極顆粒中清晰可見的微裂紋證實了該技術在電極材料形態變化研究中的潛在應用前景。

與此同時，納米CT作為一種能夠在納米尺度內分辨物體的結構和性質的先進三維成像技術，可以對活性材料的內部微觀結構進行三維重建，不僅適合材料膨脹觀測，也可以從模型的二維切面上對顆粒裂紋進行動態研究。Ebner等利用納米CT技術對SnO電極復雜的充電反應過程進行了原位檢測。如圖7c所示，研究者發現SnO和Sn顆粒在充放電反應過程中顆粒體積發生了明顯變化，且都伴隨著裂紋的形成與擴展，為鋰離子電池電極材料納米層級的無損檢測分析提供了實驗依據。

超聲波技術利用高頻聲波在材料中的傳播與反射特性， 可以獲得聲阻抗、振幅、飛行時間（TOF）等物理信息，實現鋰離子電池故障診斷和狀態檢測。近年來，隨著超聲波無損檢測技術不斷發展，超聲技術在鋰離子電池失效檢測分析中的應用日益廣泛。超聲波成像可以直觀地觀察到失效電池的內部缺陷、產氣以及電解液潤濕情況

例如，Yi等從軟包電池的超聲掃描結果中發現，在前側的超聲波透射圖像（圖8a）中存在異常圓形區域，區域中心信號強度較高，表明電池包裝過程中異物粘附引起氣泡產生。同時，掃描圖像底部的異常圓形區域表明該區域存在鋁塑膜褶皺或壓痕。Huo使用超聲成像技術對固態電池界面穩定性進行了無損檢測， 結果表明其可以區分接觸減少或鈍化層生長引起的界面電阻增大，并可檢測可燃氣體釋放等。Deng利用超聲成像技術揭示了軟包電池的濕潤過程，圖8b清楚展示了不同電解液添加量與不同放置時長下電池電解液的潤濕情況，圖中藍色區域表示電解液不足。該研究結果表明，適當增加電解液用量和潤濕時長均有利于提高電池潤濕質量，有利于電池更好地發揮性能

此外，超聲波檢測技術在電池狀態估計領域也得到了實踐應用。Galiounas等采用脈沖回波法對SOC的誤差進行了系統性評估，結果表明其平均誤差小于1％。同時，他們構建了一個涵蓋不同SOC的超聲波數據庫， 該數據庫可直接用于機器學習模型。與此同時，Ladpli等通過在鋰離子軟包電池上利用壓電圓盤傳感器進行超聲檢測與分析，發現導波信號特征（TOF和信號幅度）的變化與電池的SOC和SOH密切相關，建立了基于導波的檢測技術框架，展示了超聲波檢測技術在電池狀態估計中的應用潛力

2.3 “內生性”失效的有損檢測

針對鋰離子電池“內生性”微觀材料結構失效的分析，通常將循環后的電池或工作異常的電池進行拆解，再采用SEM、XRD和X射線光電子能譜（XPS）等手段進行表征。 SEM主要用于獲取電極材料的表面形貌信息，Bae等利用SEM比較了TiO2包覆SiO2負極和SiO2負極的截面形貌，未包覆SiO2負極的體積變化為293.5％，而包覆TiO2SiO2負極體積變化減小到140.7％，表明TiO2包覆SiO2的改性方法使負極體積膨脹得以改善。此外，SEM還可用于分析集流體腐蝕、隔膜老化、塌縮、破損和熔化等失效形式，從而為失效電池的有損檢測提供了重要參考。為深入了解電池活性材料在循環前后的結構變化及相轉變，XRD得到了廣泛應用。Zhang等通過XRD研究了完全放電狀態下LCO的不可逆結構坍塌，并采用原位XRD探討了雙添加劑改性方法下形成的界面膜（CEI膜）對充放電過程中不可逆相變的抑制效果。與此同時，XPS則提供了材料表面的元素組成和化學狀態信息，適用于電極材料的界面失效分析。 Zheng等通過XPS研究了新鮮石墨電極與循環后電極的表面成分，證實了石墨負極表面形成了由Li2CO3和LiF組成的界面膜。

文獻參考：李龍飛,鄭永泉,萬旺軍,徐至宏,汪清利,王琛,賀馨平,夏新輝,夏陽.鋰離子電池缺陷檢測技術及失效機理分析研究進展[J].材料導報,2025,39(11):7-15

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