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本文選自《商品混凝土》雜志2024年第2期

更清潔、可持續(xù)、更安全：堿活化材料在建筑工業(yè)中的綠色潛力與放射性良好實(shí)踐和一些建議

容紅，陳向東，張榮 譯

［摘 要］以四種典型原始材料（粉煤灰、粒狀高爐礦渣、偏高嶺土和磚廢粉）為原料制備堿活性材料，對其粒度、元素組成和微觀結(jié)構(gòu)進(jìn)行了表征。采用高分辨率伽瑪射線能譜法測定所有材料中天然存在的放射性物質(zhì)（NORM）的活度濃度，以評估其放射性影響。根據(jù)歐洲原子能共同體 2013/59 指南，所有被檢測的材料都符合歐洲劑量測定指數(shù)（I）。結(jié)果表明，有必要對整個(gè)混合階段的放射性進(jìn)行精確檢測，以防止 I 超標(biāo)。且通過主成分分析法對生產(chǎn)鏈進(jìn)行了評估。

［關(guān)鍵詞］礦物聚合物；堿活化材料；天然放射性核素；天然放射性物質(zhì)；劑量測定的指標(biāo)；高分辨率伽馬射線能譜法

1 引言

當(dāng)前的環(huán)境和氣候約束促使人們使用越來越高效和可持續(xù)的材料和生產(chǎn)工藝，從而減少自然資源的開采及生產(chǎn)過程中的廢棄物和排放^[1]

在建筑行業(yè)中，堿活性材料（AAMs）和地聚合物因其眾多優(yōu)勢而越來越受歡迎^[2]。特別是，由于原料中碳酸鹽成分幾乎不存在，生產(chǎn)過程不需要煅燒，因此這些材料的生產(chǎn)可以大幅減少二氧化碳排放，并且由于較低的工藝溫度，能源成本較低，從而涉及更低的化石燃料排放^[3]

此外，所采用的起始材料越來越多地引入來自礦物的工業(yè)固體廢物，例如，以粉煤灰為基礎(chǔ)的能源生產(chǎn)或來自金屬冶煉。在初級工業(yè)周期結(jié)束時(shí)，某種程度上保留了類地質(zhì)基質(zhì)，這表明廢物回收是生產(chǎn)建筑材料的另一種途徑^[4,5]

AAMs和地聚合物被定義為無機(jī)鋁硅酸鹽粘合劑^[6]。盡管關(guān)于該主題的首次報(bào)道可以追溯到1979年，但自2000年以來，由于優(yōu)化配方在機(jī)械強(qiáng)度、耐高溫性、耐久性和環(huán)境可持續(xù)性方面的出色表現(xiàn)^[8]，人們對其的研究興趣穩(wěn)步增加^[4,5,7]。Provis^[8]將這類材料定義為可持續(xù)的粘結(jié)劑系統(tǒng)，與傳統(tǒng)膠凝材料相比，它具有不同，但重要的特征，如多功能性和局部適應(yīng)性。為了制備AAMs和地聚合物，可以使用各種回收原始材料。研究中使用最多的原材料來自工業(yè)副產(chǎn)品，即燃煤產(chǎn)生的粉煤灰或煉鐵生產(chǎn)產(chǎn)生的爐渣^[8,9]。然而，由于AAMs的原始材料（precursors）被定義為富含無定形SiO和Al的鋁硅酸鹽材料，因此廣泛的城市和工業(yè)副產(chǎn)品可以很好地應(yīng)用于堿活化，例如城市垃圾焚燒、拆遷、建筑行業(yè)的陶瓷廢物、水處理廠的沉積物（污水污泥）以及農(nóng)業(yè)和礦產(chǎn)工業(yè)的廢物^[9]。原始材料的選擇最有趣的方面之一是就地取材，因此可最大限度地減少原材料的運(yùn)輸并減少垃圾填埋^[8,10]。這種方法將減少最終產(chǎn)品對環(huán)境的影響，因?yàn)橥ǔ＿\(yùn)輸階段會嚴(yán)重降低環(huán)境的可持續(xù)性^[8,11]。另一方面，由于潛在的原始材料種類繁多，具有不同礦物學(xué)/技術(shù)來源、化學(xué)成分、形狀和粒度，因此通用配方的開發(fā)（如膠凝材料）較緩慢。因此，混合設(shè)計(jì)優(yōu)化是開發(fā)AAMs的基本過程之一^[7,8,10]。為了優(yōu)化最終產(chǎn)品的性能，需要對堿性活化劑（即堿金屬氫氧化物和硅酸鹽）（通常是水溶液）和固體活化劑進(jìn)行精確調(diào)整，以生產(chǎn)所謂的“單組分地聚合物”^[4]。作為建筑材料，AAMs常通過在混合物中添加不同級配的天然或再生骨料，制成普通或輕質(zhì)粘合劑、砂漿和混凝土。

總的來說，AAMs的使用在可持續(xù)性方面表現(xiàn)出色，至少實(shí)現(xiàn)了兩個(gè)基本目標(biāo)，即減少變暖的潛在貢獻(xiàn)和減少固體廢物管理。就后一個(gè)目標(biāo)而言，近期的文獻(xiàn)表明，除了有助于減少垃圾填埋處理固體廢棄物外，由廢棄物制成的AAMs被證明在化學(xué)方面是安全的，與通常受浸出影響的母材相比，其釋放有害成分的傾向可以忽略不計(jì)^[12]。在這方面，AAMs的固有特性非常有價(jià)值，甚至有人提出將其作為放射性廢物的有效固化劑^[13]

實(shí)際上，回收的廢棄物可能存在一種潛在的危害^[14]，因?yàn)樯a(chǎn)過程涉及原存在于原材料中的特定痕量物種的再分配和濃縮，隨后根據(jù)其物理化學(xué)性質(zhì)轉(zhuǎn)移到最終產(chǎn)品，和（或）轉(zhuǎn)移到廢棄物和排放物中，因此需要根據(jù)環(huán)境要求和法律限制進(jìn)行處理、減量和處置^[14]

礦物/巖石原料通常含有天然存在的放射性核素，主要與^238,235U和²³²Th三個(gè)放射性家族有關(guān)，此外還有一些原始放射性核素，其中最重要的是⁴⁰K，它是天然鉀的一個(gè)恒定而少量的放射性同位素^[15,16]。由于它們在陸地巖石和土壤中普遍存在，所有這些物質(zhì)都被定義為在巖石和土壤中濃度水平高度可變的自然放射性物質(zhì)（NORM）。

眾所周知，事實(shí)上巖石和礦物的NORM范圍隨巖石類型、形成過程和晶體性質(zhì)的變化而變化，總體上代表了所謂的“地質(zhì)多樣性”^[17]。相關(guān)的細(xì)節(jié)已廣為報(bào)道，例如，Schon，2015^[16]。因此，要對來自自然環(huán)境的輻射劑量不斷進(jìn)行評估和更新，同時(shí)建筑材料，包括直接使用的石頭或通過研磨和混合制成磚、瓦和混凝土建筑材料的巖石復(fù)合材料，長期以來，人們一直對其放射性水平進(jìn)行檢測^[2,7,12]。然而，值得注意的是，盡管巖石中NORM的平均濃度范圍可以用于對巖石及其地球化學(xué)進(jìn)行分類，但由于它們在地質(zhì)時(shí)間尺度上經(jīng)歷了復(fù)雜的生物地球化學(xué)作用，即使在單一的巖性分類中，天然放射性也是高度可變的。由于歐洲原子能機(jī)構(gòu)指南2013/59的執(zhí)行和相關(guān)的輻射防護(hù)限制，建筑材料中的放射性正在受到越來越多的檢測。近期的主要相關(guān)信息和數(shù)據(jù)來源可以在許多出版物中找到^[18-22]。除了自然多樣性之外，近來對地球表面任何類型資源的開采都可能因提取、開采、加工和處置所帶來的環(huán)境物理化學(xué)變化，進(jìn)一步改變地質(zhì)固體的原始組成。

長期以來，人們一直認(rèn)為具有廣泛活動濃度水平的地質(zhì)材料和工業(yè)活動中礦產(chǎn)資源的開采都是潛在的重要輻射源，導(dǎo)致相對于平均人口暴露量而言的過量輻射劑量^[23]。特別是，引用的文件強(qiáng)調(diào)了原材料和廢棄物中的NORM如何富集，導(dǎo)致在給定生產(chǎn)過程的各個(gè)階段產(chǎn)生過量的輻射劑量，例如瓷磚工業(yè)中的磷肥和鋯石^[15,24]。因?yàn)榻?jīng)過特殊處理，原料中的元素和放射性同位素也可能在最終產(chǎn)品和固體廢棄物中發(fā)生分餾和（或）富集。巖石材料產(chǎn)生的固體廢棄物通常比母材放射性更強(qiáng)，如常見的粉煤灰、磷石膏或赤泥，它們分別來自煤炭燃燒、用磷灰石制磷肥和鋁生產(chǎn)的副產(chǎn)品^[23,25]。由于這些廢棄物與工業(yè)生產(chǎn)過程導(dǎo)致的放射性增強(qiáng)有關(guān)，因此提出了“技術(shù)增強(qiáng)天然放射性物質(zhì)”（TENORM）的概念，并需要對由此產(chǎn)生的總輻射劑量進(jìn)行評估。

迄今為止，文獻(xiàn)中關(guān)于AAM放射學(xué)特征的研究報(bào)道較少，主要涉及非常特殊的原始物，如赤泥、生產(chǎn)后粘土、橄欖生物質(zhì)灰和放射性原始物^[26-31]

本項(xiàng)工作的創(chuàng)新之處在于，我們首次調(diào)查了基于最流行的工業(yè)固體廢棄物原始材料（中高嶺土、粉煤灰、磨粒高爐爐渣和陶瓷廢料粉末）的AAMs和地聚合物中的NORM特性，以評估其是否符合歐盟最新的輻射防護(hù)法規(guī)（根據(jù)歐洲原子能共同體指南2013/59^[25]），并作為D.L. 101, 2020年7月31日引入意大利法規(guī)^[32]。這些規(guī)定需要評估所有建筑材料中的NORM，因?yàn)檫@些材料可能在伽馬（）輻射潛能和氡輻射率方面對人口的平均輻射劑量產(chǎn)生影響。這一點(diǎn)在室內(nèi)條件下尤其重要，因?yàn)樵谑覂?nèi)通風(fēng)條件下，輻射劑量取決于建筑材料直接生產(chǎn)的伽馬（）輻射以及氡子輻射和隨后吸收的持續(xù)時(shí)間。

本文系統(tǒng)分析了四個(gè)系列AAMs的高分辨γ射線能譜，包括所有起始原料和廢棄原始物的堿活性源。在堿活化過程中，對樣品的特定NORM組成和濃度水平進(jìn)行了表征，并計(jì)算了歐洲原子能機(jī)構(gòu)法規(guī)中各自的劑量學(xué)指數(shù)I，以評估其是否符合輻射防護(hù)安全要求。

采用基于主成分分析（PCA）的多變量分析方法對收集到的輻射測量數(shù)據(jù)集進(jìn)行分析，以評估其相對差異，并探討在建筑材料領(lǐng)域進(jìn)行系統(tǒng)分類的潛力。

2 材料與方法

2.1 材料

在前人研究的基礎(chǔ)上，選擇不同的原始材料制備堿活化的粘結(jié)劑和砂漿^[33-38]。選擇德國BauMineral公司（EFA - fuller?，德國）提供的F級（符合ASTM C618標(biāo)準(zhǔn)）粉煤灰（FA）、法國ECOCEM公司提供的碎粒高爐渣（GGBS）和由維納柏格公司從意大利貝盧諾Villabruna di Feltre工廠提供的磚廢粉（BWP）作為廢棄物原始材料。而將法國ARGECO公司提供的閃煅偏高嶺土（MK）作為參照原始物。表1顯示了使用電感耦合等離子體光學(xué)發(fā)射光譜法（ICP-OES, PerkinElmer, AVIO 550 Max）測量的不同材料中氧化物成分的質(zhì)量百分?jǐn)?shù)。原始材料的化學(xué)組成是堿活化混合料優(yōu)化設(shè)計(jì)的依據(jù)。MK和FA主要為鋁硅酸鹽源（FA中SiO +Al≈80%，MK中SiO + Al> 90%），CaO和Fe含量較低；BWP的SiO含量也最多，Al和CaO含量較低，但兩者數(shù)量接近。結(jié)果表明，GGBS中CaO含量非常高，占總成分的50%以上。

除化學(xué)成分外，四種原始材料在粒徑分布和顆粒形狀方面也有所不同，如圖1和表2所示。表2列出了與粒徑分布有關(guān)的主要參數(shù)，包括中值（d(50)）以及10%或90%的樣品的粒度值，即d(10)和d(90)。這些數(shù)據(jù)由激光散射粒度分析儀（Mastersizer 2000，Malvern）測量得到。在所選的原始材料中礦渣的顆粒尺寸最小，F(xiàn)A的中值約為15m，但粒度分布比礦渣廣。BWP和MK的粒度分布相當(dāng)，中值粒度為41m（圖1a）。

圖1b顯示了使用場發(fā)射電子槍儀器（FEG-SEM，Tescan Mira3）通過掃描電子顯微鏡獲得的四種原始材料的微結(jié)構(gòu)。主要觀察了顆粒在形狀和尺寸的形態(tài)學(xué)方面典型特征。FA主要呈現(xiàn)球形（同文獻(xiàn)^[39]的檢測結(jié)果）、GGBS和BWP顯示出不規(guī)則的形狀，有棱角。最后，MK表現(xiàn)出片狀形態(tài)，這也在以前的研究^[35]中報(bào)道過。

通過添加活化劑和硅酸鹽組分制備AAMs。為了活化所選的原始材料，使用了不同的堿性溶液。將鈉氫氧化物（NaOH）顆粒（由適馬奧爾德里奇公司提供，ACS試劑，含量 98%）溶解在硅酸鈉溶液中制備8M溶液（320g NaOH溶解在1L去離子水中）。用于活化的硅酸鈉溶液（由意大利Ingessil s.r.L提供的NaSiO），其成分為29.9% SiO、14.4% NaO和55.7% HO。最后，用于BWP的活化劑中，使用無水鋁酸鈉（由Sigma Aldrich提供的技術(shù)級NaAlO）來調(diào)節(jié)堿活化混合物中Al的含量。配制砂漿時(shí)，加入符合EN 196-1:2016^[40]的具有固定粒徑分布（d_max = 2mm）的標(biāo)準(zhǔn)硅質(zhì)砂（SiO > 96wt%）作為細(xì)骨料。

2.2 樣品制備

AAMs的制備方案如圖2所示。本研究利用兩種工業(yè)廢渣和偏高嶺土這三種不同的原始材料制備了四種AAMs，偏高嶺土是堿活化技術(shù)中最常用的材料^[7]。堿活化粘結(jié)劑和砂漿的制備參考了前人研究^{[33,34,36,37]}的優(yōu)化配合比設(shè)計(jì)。用于制備水泥凈漿和砂漿樣品的各組分用量見表3。堿活化凈漿用P表示，砂漿用M表示，堿活化所用原始材料用字母縮寫表示（即FA =粉煤灰，GGBS =磨粒高爐渣，BWP =磚廢粉，MK =偏高嶺土）。所有樣品在室溫條件用塑料袋密封養(yǎng)護(hù)至齡期。

2.3 特性描述

2.3.1 高分辨率伽馬射線光譜測定法

所有檢測都是在密封條件下養(yǎng)護(hù)28天后進(jìn)行的。使用高分辨率伽馬射線光譜測定法檢測原料和所制試樣中NORM的放射性濃度水平。樣品分析使用p型HPGe同軸探測器（PROFILE，Ortec-Ametek Inc.），能量范圍20～2000keV。探測器的相對效率為38%，在1332.5KeV處的分辨率（FWHM）為1.8KeV。將標(biāo)準(zhǔn)液體（埃克特&齊格勒Multinuclide標(biāo)準(zhǔn)溶液750L）置入廣口瓶（直徑= 56mm；厚度= 10mm）校準(zhǔn)系統(tǒng)的能量和效率，進(jìn)行定量分析。采集1天的光譜以優(yōu)化峰值分析。隨后用Gamma Vision-32軟件包（版本6.08，Ortec-Ametek Inc.）處理和分析光譜。根據(jù)Gilmore （2008）^[41]提出的方法，在²²⁶Ra-²³⁸U與自然²³⁵U / ²³⁸U同位素比值之間存在長期平衡的假設(shè)下，通過²³⁵U干涉修正峰面積，在186KeV下測定了²²⁶Ra。然后用放射子體²²⁶Ra和²²⁸Ac / ²¹²Pb的放射量測定²³⁸U和²³²Th。

根據(jù)所使用的專用軟件，定義與濃度活動相關(guān)的誤差為總不確定度，并在k = 1置信水平（1）下計(jì)算。該參數(shù)通過幾個(gè)不確定度的傳播獲得，例如作為主要貢獻(xiàn)的計(jì)數(shù)不確定性和與效率相關(guān)的不確定性等。

最小可探測活度（CRMDA）是根據(jù)GammaVision中可獲得的所謂傳統(tǒng)ORTEC方法使用等式(1)計(jì)算的：

其中：SENS——光譜分析卡中的峰值臨界值，%，本研究中為40%；

——譜峰本底值；

LT——測量活時(shí)間，s。

理事會指南2013/59/Euratom^[23,25]附件VIII定義了活度濃度指數(shù)（I），以量化和規(guī)范建筑材料中放射性核素產(chǎn)生的伽馬輻照（公式(2)）：

其中：C_Ra226、C_Th232和C_K40——分別為²²⁶Ra、²³²Th和⁴⁰K的活度濃度，用Bq/kg表示，通過伽馬射線能譜法測定。因此，活度濃度指數(shù)值1被作為保守安全閾值，低于該閾值建筑材料在放射學(xué)上是安全的，閾值劑量1，對應(yīng)于每年1毫西弗的最大允許值^[42]。在實(shí)踐中，當(dāng)建筑材料的I指數(shù)小于1時(shí)，被認(rèn)為是安全的。

明確使用²²⁶Ra而不是其母體²³⁸U，表明它們具有相對的放射性影響。在天然放射性族中，雖然所有成分均存在，接近或不是長期平衡，但各種放射性核素在輻射類型和輻射能量上并不等同。因此，在²³⁸U族中，最關(guān)鍵的放射性核素是²²⁶Ra向下的核素，因?yàn)樗c²²²Rn直接相關(guān)，而²²²Rn是個(gè)體輻射劑量的主要貢獻(xiàn)者，其輻射具有顯著的輻射危害。氡實(shí)際上是一種稀有的放射性氣體，它從任何巖石、土壤及其衍生物中釋放出來，釋放速率取決于材料中²²⁶Ra的初始濃度，以及在溫度、壓力和濕度影響下的孔隙中。此外，它還會進(jìn)一步衰變?yōu)橐幌盗蟹派湫宰芋w核素，從而產(chǎn)生復(fù)雜的多重輻射，包括衰變和與²³⁸U族最相關(guān)的衰變^[43]

因此，使用指數(shù)I是一個(gè)快速和實(shí)用的方法，便于選擇輻射安全的建筑材料，盡管這些材料可能具有多重和復(fù)雜的輻射危害。

2.3.2 多變量分析

根據(jù)NORM數(shù)據(jù)對AAMs、其原始材料和活化劑進(jìn)行了PCA比較。PCA^[44,45] 是一種綜合的化學(xué)計(jì)量學(xué)技術(shù)，它以原始變量（本例中為 NORM 活性）的線性組合為基礎(chǔ)，旋轉(zhuǎn)這些變量所跨越的空間，以獲得一個(gè)新的空間，其第一個(gè)向量（主分量，PCs）攜帶大部分原始信息（解釋方差，EV%）。通過這種方式，2D圖或3D圖可以從樣本和變量的相似性或不相似性，以及哪些變量對樣本分布的影響最大等方面來全面描述問題。

在本研究中，PCA是使用R軟件（R Core Team，奧地利 維也納），使用自制的腳本進(jìn)行的。

3 結(jié)果和討論

3.1 輻射數(shù)據(jù)

表4為所有分析材料的放射性濃度（Bq/kg），這些材料包括用于堿活化的廢棄物（FA、GGBS和BWP）、天然（MK）原始材料，及中間產(chǎn)品和最終產(chǎn)品。還顯示了AAMs處理中使用的試劑/成分。

試劑（NaOH, NaAlO和NaSiO）包括用于硅酸鋁初始化學(xué)反應(yīng)的堿性物質(zhì)和用于制備砂漿的砂。所有分析材料的NORM含量都非常低。對于NaOH來說，鑒于其工業(yè)生產(chǎn)鏈，這是意料之中的事，而對于其他物質(zhì)，特別是含有硅酸鹽的物質(zhì)，情況就不那么簡單了，尤其是砂，由于這些物質(zhì)都來源于巖石，其所含NORM的濃度水平各不相同。對于我們所分析的一式三份的砂，NORM水平都非常低。不過，下文還將發(fā)表一些進(jìn)一步的意見，對一些防止放射依從性的潛在和意外失敗的一般指南的評論。

在天然放射性核素中，原始材料的NORM活度濃度最高，活化劑和硅質(zhì)組分的活度濃度最低。凈漿和砂漿居中，這是由于試劑起到了稀釋作用。總的來說，我們發(fā)現(xiàn)在本實(shí)驗(yàn)條件下，如劑量學(xué)指數(shù)的結(jié)果值所示，與原始材料相比，AAMs的生產(chǎn)帶來了輻射危害降低的有利影響，這與先前的文章^[4]結(jié)論一致。

煤炭這種化石是迄今為止使用量巨大的燃料。長期以來，煤炭能源產(chǎn)生的副產(chǎn)品——粉煤灰FA一直被用于水泥和混凝土、磚和瓦等建筑材料以及AAMs中^[4]，以減少其在垃圾填埋場的處置 ^[5]。在燃燒過程和固有的固體質(zhì)量減少之后，與母體燃料相比，煤灰歷來被認(rèn)為富含無機(jī)和礦物成分，也包括重金屬和NORM，需要仔細(xì)管理。因此，在本研究中，我們發(fā)現(xiàn)，F(xiàn)A不僅顯示出最高的活度濃度值，而且正如預(yù)期的那樣，劑量學(xué)指數(shù)為1.74，這與過去關(guān)于該主題的文獻(xiàn)，甚至包括關(guān)于建筑材料輻射防護(hù)的第一份歐共體文件一致^[42]。這一數(shù)值大大超過了歐洲原子能共同體指南規(guī)定的單位值閾值，再次顯示了FA作為建筑材料長期以來的關(guān)鍵問題。然而，與FA在水泥和混凝土中的使用不同，AAM處理有效地解決了放射性問題，至少在我們的案例中是這樣，文后將給出一些進(jìn)一步的評論和相關(guān)的一些額外建議。

GGBS是由煉鐵過程中產(chǎn)生的鋼鐵副產(chǎn)品組成的經(jīng)研磨后的高爐渣，廣泛應(yīng)用于AAMs^[4]。本文分析的樣品顯示NORM含量低于FA，盡管其劑量學(xué)指數(shù)遠(yuǎn)低于所給的閾值，但比Sofili等人 ^[46]的研究結(jié)果高。這意味著，盡管有龐大的數(shù)據(jù)庫可用，但由于鐵礦石的天然成分以及所涉及的工業(yè)過程存在顯著差異，因此需要提前系統(tǒng)地檢查是否符合歐洲原子能共同體2013/ 59號指南的放射性標(biāo)準(zhǔn)。

BWP的輻射測量數(shù)據(jù)也證實(shí)了這一觀點(diǎn)。在這種情況下，所分析的原始材料呈現(xiàn)出與GGBS相當(dāng)?shù)腘ORM含量，盡管⁴⁰K水平明顯更高，導(dǎo)致I值大于1。這并不奇怪，因?yàn)槿缫运觯u及其廢料將在其所有地球化學(xué)多樣性中保留母材的輻射指紋，而不受自然或技術(shù)影響。值得注意的是，在我們的實(shí)驗(yàn)室中，為了研究和委托目的，每年對建筑材料（主要是瓷磚及其原材料，但也包括AAMs，如Sas等人，2019^[47]）的大量樣本進(jìn)行NORM分析；在這一框架中，對一組32塊磚樣本進(jìn)行的I評估的平均值在1.07至0.44之間，平均值為0.73±0.19（Tositti等人未發(fā)表的數(shù)據(jù)），而在對巖石放射性水平可能較高的尤加尼安山火山巖廢料或陶瓷污泥進(jìn)行調(diào)查后發(fā)現(xiàn)，用這種火山巖廢料生產(chǎn)的磚塊的I值介于0.53～0.82 ^[19]

MK通常作為AAM產(chǎn)品的天然參照物，嚴(yán)格來說它是高嶺土礦物的衍生物，基本上屬于粘土，是對高嶺土經(jīng)熱處理而得來的^[2,7]

Walley El-Dine等人^[48]廣泛分析了來自埃及以及非常遙遠(yuǎn)的地方的不同樣品，顯示出粘土中的放射性變化很大，這與粘土的來源地區(qū)有很大關(guān)系。

在本研究中，所測NORM的活度濃度較低，而Ivanovic等人^[49]研究測得的含量比我們高4～5倍。這兩組數(shù)據(jù)與Walley El-Dine等人^[48]測量的范圍一致。然而，后者測得I>1再次表明，鑒于任何類型的礦物及其衍生物在成分（包括放射性核素）上的自然變化性，在生產(chǎn)前需要對所有成巖材料進(jìn)行精確的放射性檢查。

有趣的是，從輻射學(xué)的角度來看，如果在實(shí)驗(yàn)評估后沒有進(jìn)行充分的評判，輻射項(xiàng)可能仍然很高，但盡管如此，一些研究人員提出，無論原始的天然放射性如何，AAMs的產(chǎn)生仍然呈現(xiàn)出有趣的優(yōu)勢。事實(shí)上，正如Lu等人^[5]所揭示的那樣，可以通過提高對材料孔隙的“密封”效果，對鋁硅酸鹽生成AAMs的過程進(jìn)行改進(jìn)，從而阻止氡及其子體從材料中釋放出來^[50,51]。尤其是在室內(nèi)環(huán)境中，在室內(nèi)通風(fēng)有限的情況下，氡的積聚可能會在吸入時(shí)造成嚴(yán)重的輻射危害^[52]。表5表明本研究就最常分析的放射性核素（²²⁶Ra，²³²Th，以及40k）的放射性濃度得出的結(jié)果與之前文獻(xiàn)中報(bào)告的結(jié)果高度一致。表5中的地質(zhì)聚合物是根據(jù)所引用參考文獻(xiàn)中報(bào)道的原材料的化學(xué)成分進(jìn)行排序的，但這些原材料的來源一般與本研究中使用的材料不同。這表明可用于生產(chǎn)地質(zhì)聚合物的材料（通常是廢料）可變性非常大。

最后，我們對表征的原材料進(jìn)行了評論。在這項(xiàng)工作中分析的所有樣品的NORM都可忽略不計(jì)，表明它們能夠作為原材料的“稀釋劑”，這表明它們在減少最終產(chǎn)品的潛在輻射危害方面發(fā)揮了有利作用。

我們再次建議有必要仔細(xì)檢查砂，砂可能會像粘土一樣受到NORM意外變化的影響。以我們本次研究中所做的實(shí)驗(yàn)舉例。我們在測量其中一種AAMs的樣本時(shí)注意到，盡管進(jìn)行了多次的測量，但其中一個(gè)砂漿的數(shù)據(jù)出現(xiàn)了異常。經(jīng)檢查發(fā)現(xiàn)在一個(gè)單一樣品中，我們使用了不同批次的砂作等分試樣，發(fā)現(xiàn)盡管它是粒度標(biāo)準(zhǔn)的材料，但與本文的其他樣本相比，其地理來源截然不同，這證實(shí)了用于混合物中的材料需要格外小心。

3.2 劑量學(xué)指數(shù)在 AAMs 制備過程中的演變

只考慮劑量指數(shù)（I）就可以得到更具體的考慮因素。圖3顯示了每種材料及其相關(guān)中間產(chǎn)品（凈漿）和產(chǎn)品（砂漿）的柱形圖；統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù)是根據(jù)其重復(fù)測量的數(shù)據(jù)計(jì)算出來的。

從圖3中可以看出，所有砂漿樣品的劑量學(xué)指數(shù)都低于限定值1.0（紅色虛線），例如三種活化劑和砂子樣品。但原始材料和砂漿卻有不同的表現(xiàn)。BWP和FA原始材料的中值（分別為1.11和1.69）均高于推薦限值，GGBS（0.72）略低于推薦限值，MK的中值為0.97，其平均值與推薦限值1.0無顯著差異（顯著性水平0.05）。除了FA_P的I值為1.47之外，其他凈砂的I中值均低于1.0。值得注意的是，可以沿著每個(gè)樣品的反應(yīng)鏈（圖3從左到右）進(jìn)行分析：原始材料的I中值最高，反應(yīng)變?yōu)閮羯埃琁的中值逐漸降低，當(dāng)AAMs變成砂漿時(shí)，I中值達(dá)到最小值。最后一段的下降也很大，如M_FA的I中值達(dá)到0.22。

總的來說，可以觀察到，在生成AAMs的反應(yīng)過程中，所分析的所有放射性元素的活度濃度都顯著降低。這種趨勢體現(xiàn)在活性指數(shù)I的下降上，從凈漿到砂漿的最后這一段，即砂漿與硅砂混合時(shí)，下降尤為明顯。然而，有些放射性元素，如⁴⁰K和²²⁶Ra，在原始材料與堿活化劑第一次反應(yīng)后的下降并不總是很明顯。這就解釋了為什么FA和MK的I中值從原始材料到凈漿只有輕微的下降。

3.3 多變量分析

將測得的AAMs、原始材料和活化劑的活度濃度數(shù)據(jù)用于計(jì)算PCA模型，以評估每個(gè)所分析的放射性元素在反應(yīng)鏈中的行為。該組數(shù)據(jù)由4類AAMs及其相應(yīng)的原始材料（BWP、FA、GGBS和MK）、凈漿、活化劑（NaOH、NaSiO和NaAlO）和兩個(gè)砂樣組成。由于砂可能對最終的AAMs在NORM方面產(chǎn)生不可忽略的影響，因此在此試驗(yàn)中包含了兩個(gè)砂樣。如前所述，建筑材料是否符合Euratom的要求，是由各種成分的NORM混合物決定的。對于砂樣，經(jīng)驗(yàn)告訴我們需要檢查其NORM含量，因?yàn)槠渲幸环N砂表現(xiàn)出非常低的NORM水平，能夠有效地稀釋母體廢料中的NORM，但另一種砂卻不是。因此，砂的來源產(chǎn)地和少量化學(xué)成分可能在放射性安全方面影響顯著。

每個(gè)樣品重復(fù)測量3次，有些樣品由于測量中的不確定度而重復(fù)5次。最終的數(shù)據(jù)集由66個(gè)對象（樣本的重復(fù)）和8個(gè)變量（7個(gè)NORM和劑量學(xué)指數(shù)I）組成。圖4顯示了由PCA模型獲得的雙標(biāo)圖。雙標(biāo)圖將得分和載荷按比例放大到區(qū)間（-1；+1）后得到的，使兩者顯示在同一圖譜上。

圖4中顯示的兩個(gè)主體PC1和PC2，共占總方差的94.1%，因此它們幾乎代表了數(shù)據(jù)中包含的全部信息。包括I在內(nèi)的所有變量都在圖的右側(cè)，PC1數(shù)值為正。還有兩組很好區(qū)分的NORM變量，它們在圖中的接近程度表明了他們之間具有很強(qiáng)的相關(guān)性：第一類是²³²Th族的主要發(fā)射體，即²¹²Bi、²¹²Pb和²²⁸Ac；第二類是²³⁸U族的主要發(fā)射體，即²²⁶Ra、²¹⁴Bi和²¹⁴Pb，與⁴⁰K的相關(guān)性也較低。

從圖4中變量的分布可以定性地看來，位于圖左側(cè)PC1為負(fù)值的樣品在所有放射性核素中的濃度最低。實(shí)際上，在PCA中，位于某一變量的同一象限的樣本，其濃度最高，而位于某一變量相反象限的樣本，其濃度較低。這通常表現(xiàn)為分?jǐn)?shù)和載荷之間的“象限對應(yīng)關(guān)系”。因此，圖4顯示活化劑的所有放射性核素深度最低。還可以看出，與原始材料（三角形）和凈漿（圓圈）樣品相比，砂漿樣品（用全方格表示）的所有放射性核素濃度也較低。此外，圖4可以從右往左查看AAMs生產(chǎn)鏈。例如，從雙標(biāo)圖下部的三角形（代表原始材料）到凈漿樣品（圓圈），最后到砂漿產(chǎn)品（全方格），暗紅色代表的是BWP這一條鏈。這種分布模式對所有AAMs都大致適用，除了原始材料和凈漿之間有一些輕微的重疊（如紫色的MK）。從圖4的雙標(biāo)圖也可以推斷，MK原始材料和凈漿由于位于PC2的正值位置，因此主要集中在²¹²Bi、²¹²Pb和²²⁸Ac，而其他原始材料通常主要集中在其他放射性元素中。變量I位于兩組放射性核素的中間，因?yàn)樗挠?jì)算需要²¹²Pb，²³²Th（²²⁸Ac）和²²⁶Ra，⁴⁰K這兩組成對元素的濃度。其值在FA原始材料（淺藍(lán)色方格）和所有原始材料中最高。

4 結(jié)論

對堿活性材料（AAMs）生產(chǎn)鏈上的放射性再分布模式進(jìn)行了詳細(xì)的研究。四種不同類型的工業(yè)固體廢棄物被用作原始材料。在進(jìn)行化學(xué)處理將其轉(zhuǎn)化為堿活性材料之前，對其粒度測定方法進(jìn)行了詳細(xì)的表征。通過高分辨率伽瑪射線能譜法對所有材料的NORM的活度濃度進(jìn)行了準(zhǔn)確的表征了，并計(jì)算了基于歐盟指南2013/59的劑量學(xué)指標(biāo)。

在所有情況下，根據(jù)所使用的所有材料和反應(yīng)物的輻射特性，砂漿（即最終的AAMs產(chǎn)品）都符合目前歐洲建筑材料的放射標(biāo)準(zhǔn)。此外，發(fā)現(xiàn)所有AAMs家族的輻射指數(shù)都有所下降，從原始材料的較高值（在某些情況下不符合法律限制）到最終AAMs的較低值，這表明該回收方法可能非常高效。

通過PCA對整組數(shù)據(jù)進(jìn)行多元分析，包括通過伽馬射線能譜定量的所有放射性核素，使我們能夠指出堿活化材料在化學(xué)處理前后的有效分類。此外，還可以評估每個(gè)AAMs族中特定放射性核素的富集程度（特別是²³²Th和²³⁸U的衰變過程）。

最后，為能夠在符合輻射防護(hù)標(biāo)準(zhǔn)條件下，最佳地和安全地利用原始材料，本工作給出了建議和注意事項(xiàng)。

（校譯：寧夏）

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供稿人：容紅，陳向東，張榮 譯

編輯員：李海亮

審核人：孫繼成，寧夏

【標(biāo)準(zhǔn)規(guī)范】

《建筑固廢再生砂粉應(yīng)用技術(shù)規(guī)范》行標(biāo)

《建筑物綠色拆除與建筑垃圾綜合利用技術(shù)規(guī)程》CECS

《預(yù)拌混凝土使用說明書》團(tuán)標(biāo)

《砂漿和混凝土用石屑》團(tuán)標(biāo)

《預(yù)拌混凝土產(chǎn)品質(zhì)量追溯規(guī)范》團(tuán)標(biāo)

【會議培訓(xùn)】

2025全國混凝土行業(yè)創(chuàng)新發(fā)展與廢棄物資源再生技術(shù)交流大會

第十屆全國建筑固廢和余泥渣土處理及資源化利用大會暨中國砂石協(xié)會建筑固廢利用分會年會

2025第二十一屆全國商品混凝土可持續(xù)發(fā)展論壇暨2025中國商品混凝土年會

預(yù)拌（商品）混凝土應(yīng)用技術(shù)和工藝技能線上培訓(xùn)

混凝土（砂漿）試驗(yàn)檢測方法實(shí)操教學(xué)線上培訓(xùn)

【咨詢服務(wù)】

科技成果評價(jià)

預(yù)拌混凝土質(zhì)量追溯研究

高速公路及橋涵高性能混凝土技術(shù)咨詢

課題研究

研發(fā)中心建設(shè)

產(chǎn)品檢測

綠色建材產(chǎn)品認(rèn)證

[綠滿庭院]《HJ建筑圍護(hù)結(jié)構(gòu)自保溫技術(shù)體系》推廣等

【建材“雙碳”業(yè)務(wù)】

低碳膠凝材料研發(fā)與制備

復(fù)合摻合料和再生復(fù)合摻合料研發(fā)與制備

建筑垃圾處置與資源化利用

建筑垃圾再生砂粉應(yīng)用技術(shù)

建筑垃圾再生輕粗骨料技術(shù)

碳化再生骨料制備技術(shù)

【期刊著作】

《新技術(shù)在混凝土中的應(yīng)用》圖書

《常見預(yù)拌混凝土質(zhì)量事故分析百例》圖書

《預(yù)拌混凝土企業(yè)標(biāo)準(zhǔn)化試驗(yàn)室建設(shè)指南》圖書

混凝土技術(shù)發(fā)展中心（以下簡稱“中心”）隸屬建筑材料工業(yè)技術(shù)情報(bào)研究所，主要職能是跟蹤分析和研究國內(nèi)外混凝土行業(yè)科技前沿動態(tài)，為全國混凝土行業(yè)開展技術(shù)服務(wù)工作，包括出版技術(shù)期刊、研究制定標(biāo)準(zhǔn)、開展技術(shù)咨詢、舉辦技術(shù)會議、承擔(dān)行業(yè)培訓(xùn)、從事認(rèn)證評價(jià)和開發(fā)研究等，中心是建材情報(bào)所主要業(yè)務(wù)部門之一。中心擁有員工10人，其中博士3人，正高職稱3人，副高職稱4人。中心掛靠的行業(yè)協(xié)會分支機(jī)構(gòu)包括中國散裝水泥推廣發(fā)展協(xié)會混凝土專業(yè)委員會、中國散裝水泥推廣發(fā)展協(xié)會預(yù)制建筑產(chǎn)業(yè)專業(yè)委員會、中國砂石協(xié)會建筑固廢利用分會、建筑材料工業(yè)技術(shù)情報(bào)研究所雙碳研究中心。依托中心成立的平臺有預(yù)拌混凝土質(zhì)量追溯公共服務(wù)平臺、混凝土行業(yè)數(shù)字化服務(wù)平臺、中國商品混凝土行業(yè)企業(yè)專家委員會（擁有200余名行業(yè)一線專家）、北京砼享未來工程技術(shù)研究院（會員制技術(shù)和管理服務(wù)）。

中心每年參與多個(gè)混凝土技術(shù)咨詢和技術(shù)服務(wù)項(xiàng)目，包括雄安新區(qū)混凝土項(xiàng)目咨詢、河北省多個(gè)高速公路高性能混凝土技術(shù)咨詢、固廢基膠凝材料和再生復(fù)合摻合料研發(fā)和制備技術(shù)，以及數(shù)十個(gè)混凝土企業(yè)的技術(shù)服務(wù)工作。開展預(yù)拌混凝土綠色產(chǎn)品認(rèn)證和科技成果評價(jià)工作。

咨詢電話：孫繼成 焦素芳 李海亮 13520073698 13521286915

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